米乐app官方-米乐m6苹果官网下载 > 行业资讯 > 丰田公司,nature catalysis!

丰田公司,nature catalysis!-米乐app官方

时间:2024-06-07 来源: 浏览:

丰田公司,nature catalysis!

纳米人
纳米人

nanoer2015

科研无止境

电催化学术qq群:1025856252

通过分子设计能够调节金属复合物催化剂的 co 2 还原性能,但是如何得到稳定的金属复合物催化剂催化剂是个较大的挑战,而且由于 c-c 偶联步骤非常困难,人们目前仍无法通过 co 2 制备高附加值 c3 化合物。
有鉴于此, 丰田中央研究所 naonari sakamoto keita sekizawa 报道 br 桥接的双核 cu(i) 化合物催化剂,能够还原 co 2 制备 c 3 h 7 oh 。通过现场表面增强 raman 光谱表征技术提出 c-c 偶联反应的机理,通过理论量子化学计算说明两个 cu 之间发生 c-c 偶联反应中间体。这项研究的分子设计有助于发展制备多碳化合物的下一代 co 2 还原催化剂。
1. 多核 cu(i) 电催化还原 co 2
催化剂的合成
2. cu(i) 催化剂的结构和表征
合成了三个多核铜分子催化剂,分别为 cubr-bism [cu 3 (μ-br) 2 ( 二甲基 - 双苯基膦 ) 3 ]br - )、 cubr-12b [cu 2 (μ-br) 2 (1,2- 苯基 - 双苯基膦 ) 2 ] )、 cubr-4pp [cu 3 (μ-br) 2 ( 三苯基膦 ) 2 (4- 苯基吡啶 ) 2 )。通过单晶 xrd 验证和分析结构,研究分子催化剂的 co 2 吸附 - 脱附,循环伏安电催化活性。
电催化还原 co 2 活性
3. 电催化还原 co 2 性能
0.5 m khco 3 电解液中考察分子催化剂的电催化还原 co 2 性能,将分子催化剂担载于碳纸的表面,随后通过电化学分析方法考察电催化活性。在电催化反应中, cubr-4pp 分子催化剂于 -1.4 v 过电势生成 h 2 的法拉第效率 60 % hcooh 的法拉第效率 20 % co 的法拉第效率仅为 4 % c 2 h 5 oh 的法拉第效率 10 % ;当过电势为 -1.6 v ,电催化产物包括 c 3 h 7 oh c 2 h 4 ch 4 ;当过电势为 -2.2 v ,电催化反应产物的总 c 2 法拉第效率达到 60 % ,其中 c 3 h 7 oh 达到 10 %
与之对比,发现 cubr-12b 基本上无法生成 c 2 产物,电催化产物为 h 2 40 % )和 ch 4 50 % ), c 2 产物非常少。
表征催化剂的氧化态和结构
通过现场 xafs 表征研究 cu 的氧化态变化情况,发现 cubr-4pp 分子中的 cu 在电催化还原 co 2 的过程中保持 cu(i) 氧化态。而且在过电势为 -1.2 v -2.4 v 区间内 cu 的化学价态保持不变。但是,相同条件下 cubr-bism cubr-12b 的价态降低,而且与 cu(0) 非常接近。
反应机理
4. 机理研究
通过现场 raman 光谱表征解释催化剂分子的结构变化,发现施加过电势导致一些电子转移到 4pp 配体上。通过 sers 技术,能够观测发现电催化反应过程中吸附在催化剂上的反应中间体。通过 dft 理论计算验证反应中间体物种,并且由此提出生成 c3 的反应机理。

参考文献及原文链接

sakamoto, n., sekizawa, k., shirai, s. et al.  dinuclear cu(i) molecular electrocatalyst for co 2 -to-c 3  product conversion.  nat catal  (2024).

doi: 10.1038/s41929-024-01147-y

https://www.nature.com/articles/s41929-024-01147-y

热催化学术qq群:741409795
光催化学术qq群:248292372
电催化学术qq群:1025856252
均相催化与酶催化qq群:871976131
多孔材料学术qq群:813094255

下一条:返回列表
米乐m6苹果官网下载的版权:如无特殊注明,文章转载自网络,侵权请联系cnmhg168#163.com删除!文件均为网友上传,仅供研究和学习使用,务必24小时内删除。
相关推荐
网站地图